À Versailles, la lumière révèle des défauts qui fluctuent ensemble dans une pérovskite

Au Groupe d’étude de la matière condensée (GEMaC), à Versailles, des chercheurs ont observé plusieurs raies lumineuses associées à des défauts d’une pérovskite se déplacer ensemble. Ces mesures permettent de sonder l’environnement des défauts du cristal. Elles constituent une étape pour mieux comprendre ces matériaux prometteurs pour l’énergie solaire, sans expliquer à elles seules leur tolérance aux imperfections.

Les pérovskites halogénées peuvent être fabriquées en couches minces par des procédés chimiques relativement simples. Mais ces films sont formés d’une multitude de petits cristaux et contiennent de nombreux défauts. Dans un semi-conducteur, certains défauts piègent les charges et accélèrent leur recombinaison, ce qui nuit aux performances. Les pérovskites semblent conserver de bonnes propriétés malgré la présence de nombreux défauts, mais les raisons de cette propriété restent débattues.

Pour distinguer les défauts, l’équipe a étudié des monocristaux de MAPbI₃ synthétisés par le laboratoire LuMIn, à Gif-sur-Yvette. Au GEMaC, l’équipe a suivi à 4 kelvins, soit environ −269 °C, la lumière émise par ces cristaux. Leur densité de défauts est environ un million de fois plus faible que celle des couches minces : leurs signatures lumineuses se recouvrent moins et sont donc plus faciles à isoler.

Les raies observées ont une largeur inférieure à 500 µeV. Leur énergie fluctue au fil des secondes et plusieurs raies distinctes changent de concert. Ce mouvement suggère que les défauts réagissent à une même perturbation de leur environnement local. Les chercheurs proposent que des déformations lentes et corrélées du réseau cristallin en soient à l’origine. Ces mesures montrent une réponse commune, sans établir qu’elle explique la tolérance aux défauts.

Une seconde étude précise la signature de ces émissions : elles sont renforcées lorsque le cristal est excité sous le seuil d’absorption et présentent une polarisation marquée, dont l’axe diffère de celui de l’émission observée près de ce seuil. Ces résultats sont compatibles avec une recombinaison entre un défaut donneur et un défaut accepteur. Ils resserrent les hypothèses sur la nature du signal, sans identifier définitivement les défauts.

Mesurées sur des monocristaux à 4 K, ces raies ne disent pas encore si la même dynamique existe dans les films polycristallins des cellules solaires.